中科院高能物理所等：原位勞厄衍射觀測鎳單晶在增材制造中的微觀結構演變
時間：2023-08-11 14:15 來源：中子科學實驗室 作者：admin 閱讀：次
增材制造（AM），被認為是制造技術領域的革命性突破。制造過程中，金屬粉末在高能激光或電子束的作用下瞬間熔化，在短時間內形成微尺度熔池，可實現高達~107
Km-1的溫度梯度與~107
Ks-14的冷卻速率。目前，在特定制造參數條件下，基于單晶基體外延生長特性，利用高能激光，已成功制備單晶鎳基高溫合金。然而，目前通過增材制造獲得穩(wěn)定的微觀結構以提供可靠的力學性能仍是重大挑戰(zhàn)，因此對增材制造過程中材料微觀結構演變機理的研究成為關鍵。
中國科學院高能物理研究所、中國科學院大學、中國航發(fā)北京航空材料研究院等團隊，利用原位實時X射線勞厄衍射，研究了第二代鎳基單晶高溫合金CSMX-4在激光重熔過程中的微觀結構演變，觀測到熔池中晶體旋轉以及雜晶（SG）形成的瞬態(tài)行為。結合熱機械耦合有限元方法和分子動力學模擬，討論了增材制造過程中局部加熱異質性引起的材料變形梯度對晶體旋轉的影響以及熔池底部雜晶的潛在來源。該工作以《In situ observation of crystal rotation in Ni-based superalloy during additive manufacturing process》為題發(fā)表于《Nature communications》期刊。該工作解決了傳統(tǒng)手段無法原位表征增材制造的過程與微觀結構，深入了晶體旋轉和雜晶形成機制的理解，從而有助于優(yōu)化增材制造方法，3D打印出擁有優(yōu)異性能的單晶產品。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-38727-8
激光重熔與原位表征系統(tǒng)
實驗裝置包括一塊厚度為0.8毫米的鎳基單晶高溫合金基板，一個選擇性激光熔化系統(tǒng)（SLM）和一個原位勞厄衍射實驗系統(tǒng)。為表征基體材料初始與最終狀態(tài)，使用光鏡（OM）與EBSD進行表征。最終樣品的OM圖像（圖1b）顯示由熔池邊界衍生出的外延晶粒擁有典型柱狀晶特征，其擁有高密度的亞晶界。對比樣品初始與最終狀態(tài)的EBSD圖像（圖1c）顯示沿枝晶生長方向存在明顯的晶體學取向轉變，初始狀態(tài)與最終狀態(tài)之間存在~1.9°的取向差。
激光重熔過程原位勞厄衍射表征
勞厄衍射技術可以實現超快時間原位分辨，因而可用于研究增材制造、動態(tài)加載等不可逆過程中材料的微觀結構和組織演化規(guī)律，成為增材制造過程機理研究的重要工具。本研究利用原位勞厄衍射技術。作者利用超快X射線勞厄衍射對單晶樣品在激光重熔過程中熔池的微觀缺陷和組織的瞬態(tài)（毫秒級）演變。通過計算勞厄衍射斑點峰位與峰展寬，定量分析了材料在熔融與凝固過程中晶體旋轉與位錯演變等機理。
圖2c中衍射斑點的重新出現，表示250 ms為凝固臨界起點，并且發(fā)現枝晶的取向與基體相似，表示外延生長枝晶延續(xù)了基體的取向。圖2d表示在光斑照射區(qū)域外延生長的終點，因為在后續(xù)表征時間內，衍射強度保持穩(wěn)定，然而仍有零星衍射強度較低的衍射斑點出現（圖2e），表示在該階段有部分尺寸較小的雜晶析出。因此，可以認為在凝固過程中發(fā)生了外延生長晶粒向雜晶的轉變。
通過分析勞厄衍射斑實驗數據，定量提取衍射角位移和衍射峰展寬（FWHM）隨時間的變化。其中，圖3a表示，重熔過程中搖擺曲線峰位變化，四個晶面首先沿Y軸逆時針旋轉，再順時針旋轉。當250ms時，激光停止工作，熔池開始凝固，枝晶開始生長。此時，枝晶外延生長方向與初始基底之間的取向偏差急劇上升至~2.5°，然后非常緩慢地衰減至1.5°-1.9°。圖3b，d表示χ與2θ方向上衍射斑點的FWHM隨時間的變化。可以發(fā)現，在激光加熱第一、二階段，半高寬同時增加，在250ms后，即凝固階段，開始降低，最終外延枝晶的半高寬大于初始基底。
晶體旋轉和雜晶形成機理
l 晶體旋轉機理
通過建立熱機械耦合有限元模型，成功復現了在激光加熱第一、二階段中晶面的旋轉與反轉（圖4e）以及在凝固、冷卻過程中，晶面旋轉的演化（圖5b），該結果表明由于局部加熱不均勻引起的變形梯度場是主導晶體旋轉的機制。
通過分子動力學模擬，發(fā)現熔池不同位置的[001]晶面存在取向偏差（圖5d），該偏差與溫度場的分布趨勢一致，因此表明外延枝晶與基體的取向差主要由于最大溫度梯度決定。
雜晶形成機理
根據分子動力學模擬結果，以及衍射半高寬分析，可以認為增材制造過程中，雜晶形成機理如下：在凝固的初始狀態(tài)下，可能由于雜質元素偏聚或激光掃描時局部加熱/冷卻異質性，外延晶粒周圍有密集的位錯分布。高密度位錯作為優(yōu)先形核點，導致形核率迅速增加和局部過冷。因此，細小晶粒在形核點迅速累積。同時，由于各種缺陷和各向異性的溫度場，晶粒周圍存在著復雜的各向異性的應力場。在位錯和各向異性應力場的共同作用下，細小的亞晶粒從外延晶粒中捕獲位錯，并在釋放應力的同時進行旋轉，最后生長成擁有不同形貌與取向的雜晶。
單晶增材制造
根據上述機理研究，作者提出以下在制備單晶中增材制造工藝的可能優(yōu)化：
1. 通過降低位錯的引入以及保持較低水平的過冷度，從而抑制雜晶的生成。
2. 通過降低變形梯度以及保持適當溫度梯度，例如使用平頂光束、層間反向掃描策略，從而抑制晶體旋轉。
中國科學院高能物理研究所、中國科學院大學、中國航發(fā)北京航空材料研究院等團隊，利用原位實時X射線勞厄衍射，研究了第二代鎳基單晶高溫合金CSMX-4在激光重熔過程中的微觀結構演變，觀測到熔池中晶體旋轉以及雜晶（SG）形成的瞬態(tài)行為。結合熱機械耦合有限元方法和分子動力學模擬，討論了增材制造過程中局部加熱異質性引起的材料變形梯度對晶體旋轉的影響以及熔池底部雜晶的潛在來源。該工作以《In situ observation of crystal rotation in Ni-based superalloy during additive manufacturing process》為題發(fā)表于《Nature communications》期刊。該工作解決了傳統(tǒng)手段無法原位表征增材制造的過程與微觀結構，深入了晶體旋轉和雜晶形成機制的理解，從而有助于優(yōu)化增材制造方法，3D打印出擁有優(yōu)異性能的單晶產品。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-38727-8
激光重熔與原位表征系統(tǒng)
實驗裝置包括一塊厚度為0.8毫米的鎳基單晶高溫合金基板，一個選擇性激光熔化系統(tǒng)（SLM）和一個原位勞厄衍射實驗系統(tǒng)。為表征基體材料初始與最終狀態(tài)，使用光鏡（OM）與EBSD進行表征。最終樣品的OM圖像（圖1b）顯示由熔池邊界衍生出的外延晶粒擁有典型柱狀晶特征，其擁有高密度的亞晶界。對比樣品初始與最終狀態(tài)的EBSD圖像（圖1c）顯示沿枝晶生長方向存在明顯的晶體學取向轉變，初始狀態(tài)與最終狀態(tài)之間存在~1.9°的取向差。
圖1 鎳基單晶高溫合金在激光重熔過程中的微觀機構表征
激光重熔過程原位勞厄衍射表征
勞厄衍射技術可以實現超快時間原位分辨，因而可用于研究增材制造、動態(tài)加載等不可逆過程中材料的微觀結構和組織演化規(guī)律，成為增材制造過程機理研究的重要工具。本研究利用原位勞厄衍射技術。作者利用超快X射線勞厄衍射對單晶樣品在激光重熔過程中熔池的微觀缺陷和組織的瞬態(tài)（毫秒級）演變。通過計算勞厄衍射斑點峰位與峰展寬，定量分析了材料在熔融與凝固過程中晶體旋轉與位錯演變等機理。
圖2c中衍射斑點的重新出現，表示250 ms為凝固臨界起點，并且發(fā)現枝晶的取向與基體相似，表示外延生長枝晶延續(xù)了基體的取向。圖2d表示在光斑照射區(qū)域外延生長的終點，因為在后續(xù)表征時間內，衍射強度保持穩(wěn)定，然而仍有零星衍射強度較低的衍射斑點出現（圖2e），表示在該階段有部分尺寸較小的雜晶析出。因此，可以認為在凝固過程中發(fā)生了外延生長晶粒向雜晶的轉變。
圖2 激光重熔過程中原位勞厄衍射圖像
通過分析勞厄衍射斑實驗數據，定量提取衍射角位移和衍射峰展寬（FWHM）隨時間的變化。其中，圖3a表示，重熔過程中搖擺曲線峰位變化，四個晶面首先沿Y軸逆時針旋轉，再順時針旋轉。當250ms時，激光停止工作，熔池開始凝固，枝晶開始生長。此時，枝晶外延生長方向與初始基底之間的取向偏差急劇上升至~2.5°，然后非常緩慢地衰減至1.5°-1.9°。圖3b，d表示χ與2θ方向上衍射斑點的FWHM隨時間的變化。可以發(fā)現，在激光加熱第一、二階段，半高寬同時增加，在250ms后，即凝固階段，開始降低，最終外延枝晶的半高寬大于初始基底。
圖3 激光重熔過程中衍射峰的動態(tài)演化過程
晶體旋轉和雜晶形成機理
l 晶體旋轉機理
通過建立熱機械耦合有限元模型，成功復現了在激光加熱第一、二階段中晶面的旋轉與反轉（圖4e）以及在凝固、冷卻過程中，晶面旋轉的演化（圖5b），該結果表明由于局部加熱不均勻引起的變形梯度場是主導晶體旋轉的機制。
通過分子動力學模擬，發(fā)現熔池不同位置的[001]晶面存在取向偏差（圖5d），該偏差與溫度場的分布趨勢一致，因此表明外延枝晶與基體的取向差主要由于最大溫度梯度決定。
圖4 激光加熱第一、二階段中晶格旋轉的熱機械耦合有限元仿真結果
圖5 凝固過程中晶格旋轉的熱機械耦合有限元仿真結果
雜晶形成機理
根據分子動力學模擬結果，以及衍射半高寬分析，可以認為增材制造過程中，雜晶形成機理如下：在凝固的初始狀態(tài)下，可能由于雜質元素偏聚或激光掃描時局部加熱/冷卻異質性，外延晶粒周圍有密集的位錯分布。高密度位錯作為優(yōu)先形核點，導致形核率迅速增加和局部過冷。因此，細小晶粒在形核點迅速累積。同時，由于各種缺陷和各向異性的溫度場，晶粒周圍存在著復雜的各向異性的應力場。在位錯和各向異性應力場的共同作用下，細小的亞晶粒從外延晶粒中捕獲位錯，并在釋放應力的同時進行旋轉，最后生長成擁有不同形貌與取向的雜晶。
圖6 凝固過程中缺陷演化的分子動力學仿真
單晶增材制造
根據上述機理研究，作者提出以下在制備單晶中增材制造工藝的可能優(yōu)化：
1. 通過降低位錯的引入以及保持較低水平的過冷度，從而抑制雜晶的生成。
2. 通過降低變形梯度以及保持適當溫度梯度，例如使用平頂光束、層間反向掃描策略，從而抑制晶體旋轉。
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