2023年1月3日，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授團(tuán)隊(duì)在《自然-合成》（Nature Synthesis）期刊上發(fā)表了一篇題為“A General Approach to 3D Printed Single Atom Catalysts”的研究成果。該成果通過(guò)發(fā)展一種新型的天然聚合物作為前驅(qū)體，實(shí)現(xiàn)了3D打印策略與單原子材料的結(jié)合，該合成策略在單原子材料的合成上展現(xiàn)了很好的通用性。

      論文通訊作者是阿德萊德大學(xué)喬世璋教授。該研究工作得到了來(lái)自中科院物理所，新西蘭奧塔哥大學(xué)，大連醫(yī)科大學(xué)第一附屬醫(yī)院，鄭州大學(xué)第一附屬醫(yī)院和澳大利亞同步輻射中心等多個(gè)單位的幫助與支持。本期將分享這一研究成果的主要內(nèi)容。

論文鏈接：
https://doi.org/10.1038/s44160-022-00193-3

 研究背景

單原子催化劑（single-atom catalysts, SACs）是將孤立的金屬原子錨定在固體基質(zhì)上，具有高原子經(jīng)濟(jì)性及配位環(huán)境可調(diào)等優(yōu)點(diǎn)。目前，基于化學(xué)方法的單原子的通用合成策略高度依賴(lài)于昂貴的前驅(qū)體或復(fù)雜的負(fù)載基底，這一類(lèi)合成策略顯著提升了大規(guī)模制造單原子的整體造價(jià)。而除了化學(xué)合成外，基于機(jī)械磨損、熱沖擊或激光照射的通用合成策略往往需要特殊的裝備。因此，發(fā)展一種簡(jiǎn)單且經(jīng)濟(jì)的通用的合成策略去大規(guī)模地合成單原子催化劑目前仍是一個(gè)很大的挑戰(zhàn)。

3D打印技術(shù)，也稱(chēng)為增材制造技術(shù)。3D打印技術(shù)可以直接組裝目標(biāo)材料，從而避免了上述合成步驟中的復(fù)雜的濕化學(xué)過(guò)程。另一方面，3D打印技術(shù)在多個(gè)方面的廣泛應(yīng)用帶來(lái)了大量廉價(jià)的3D打印機(jī)及3D打印墨水材料，顯著降低了大規(guī)模生產(chǎn)時(shí)的成本。最后，3D打印技術(shù)還可以高效自動(dòng)地在微米到米等多個(gè)尺度下構(gòu)筑材料，為特定材料的工業(yè)化生產(chǎn)帶來(lái)契機(jī)。

澳大利亞阿德萊德大學(xué)的喬世璋教授團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種新型的單原子通用合成策略。該合成策略利用日常生活中常見(jiàn)的天然高分子明膠等作為合成前驅(qū)體，創(chuàng)造性地實(shí)現(xiàn)了3D打印策略與單原子材料的結(jié)合。

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 研究結(jié)果

圖1：3D打印合成與典型樣品的表征。

圖2：該合成策略在元素與原子負(fù)載量上的通用性。

該合成策略展現(xiàn)了很好的通用性，通過(guò)合成方法上的改變實(shí)現(xiàn)了多種單原子材料的合成。通過(guò)改變打印墨水的配方，實(shí)現(xiàn)了單原子材料中的元素與原子負(fù)載量上的調(diào)節(jié)。同步輻射X射線(xiàn)吸收譜和高分辨率球差電鏡的表征都證明了對(duì)元素和濃度的調(diào)節(jié)并不影響所得材料中原子的分散性。

圖3：該合成策略在配位環(huán)境和不同打印模式下的通用性。

表征結(jié)果證明，即便改變前驅(qū)體中的過(guò)渡金屬前驅(qū)物或者使用不同的天然聚合物作為基底材料，所得材料仍是單原子材料。同時(shí)，通過(guò)改變前驅(qū)物和使用后處理手段，所得單原子材料的配位環(huán)境可以被調(diào)控。最后，表征結(jié)果證明，使用不同的3D打印參數(shù)并不影響最終所得材料中原子的分散性。

圖4：3D打印單原子催化劑電極的性能驗(yàn)證。

    最后，研究團(tuán)隊(duì)利用硝酸根還原反應(yīng)驗(yàn)證了所得電極的電催化性能。與不帶單原子的碳基底電極相比，負(fù)載有鐵單原子的電極展現(xiàn)了更高的電催化性能，證明3D打印過(guò)程并不影響單原子催化劑的電化學(xué)性能。同時(shí)，測(cè)試后的表征結(jié)果證明了所得材料中原子的分散性在測(cè)試后仍得到保留，證明其具有較好的穩(wěn)定性。

 總結(jié)

    該研究報(bào)道了一種新型的單原子材料的合成策略，3D打印策略與單原子材料的結(jié)合賦予了單原子材料生產(chǎn)時(shí)的連續(xù)生產(chǎn)能力和多尺度下的擴(kuò)展能力。該合成策略提供了一種潛在的大規(guī)模生產(chǎn)或連續(xù)生產(chǎn)的單原子材料的途徑，為后續(xù)單原子材料的大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)與應(yīng)用帶來(lái)了潛在的契機(jī)。

(責(zé)任編輯：admin)

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