響應特定刺激的多色熒光加密系統具有便捷的數據訪問能力與較低的成本，因而在數據存儲與加密領域引發廣泛關注。然而，現有加密系統受限于加密材料特性，難以實現深層次加密。
      基于這一挑戰，清華大學機械系熊卓課題組在ACS Appl Mater Interfaces (lF=8.8)雜志上發表最新研究成果: “High-Security Data Encryption Enabled by DNA Multi-Strand Solid-Phase Hybridization and Displacement in Inkjet-Printed Microarrays”。 本研究采用熒光DNA分子作為加密載體，在固相界面上噴墨打印形成了多色熒光微陣列，構建了基于DNA雜交與鏈置換機制的多色熒光數據存儲系統，實現了兼具深度和靈活性的加密體系。
   清華大學機械系博士研究生裴犇為本文的第一作者，清華大學機械系熊卓教授為本文的通訊作者。
 

        隨著數據技術的快速發展，確保數據安全已成為一項關鍵挑戰，尤其是在金融等領域。為滿足這一需求，研究日益聚焦于防偽技術、光學加密系統和分子數據編碼策略，為提高數據安全性和完整性提供了創新方法。在這些方法中，基于比色變化的光學加密技術尤為引人注目。其利用加密材料可在外部刺激下發生特定顏色轉變的特性進行加密，具有較高的成本效益和快速的響應時間，是實際應用的理想選擇。此外，為保證有效的數據安全性，多種加密方法也已被開發。然而，這些方法大多依賴于特定外部刺激，故加密深度有限。DNA分子作為一種具有高密度數據存儲潛力的材料，可在有限空間內編碼大量數據，且能通過高特異性的雜交、鏈置換和折紙技術實現多樣化操作，從而提供更廣泛的加密選項并增強加密深度。
     然而，目前仍缺乏基于耦合DNA鏈置換的有效多位熒光加密系統。這是因為系統既需要在小空間實現高存儲密度，又需滿足多位熒光陣列圖案形成的復雜性，同時在固相系統中需實現耦合DNA雜交與鏈置換所需的多組分反應。為了解決上述矛盾，本研究提出了一種基于噴墨打印微陣列的新型多色熒光存儲系統。這一低成本、高效率的方法采用單鏈DNA自組裝形成的單分子層作為基底，通過噴墨打印將熒光標記的DNA鏈精準沉積至特定位置，使其與基底DNA雜交形成熒光陣列用于數據存儲。系統還引入與數據鏈具有相同熒光特性的特殊干擾鏈，這些干擾鏈可與數據鏈耦合，并通過解密鏈引發DNA鏈置換反應被選擇性移除，從而實現高強度的加密與解密。通過整合熒光DNA分子、噴墨打印等要素，該系統提供了一種實用且創新的解決方案，為DNA分子及先進加密技術的應用開辟了新視角。
系統原理
       該系統通過DNA固相雜交和鏈置換實現數據存儲和加密。數據存儲的原理為，帶有熒光的數據DNA（Data DNA）鏈被雜交在支持DNA（Support DNA）的紅、綠、藍三個雜交序列上形成熒光點（圖1a），其中有熒光表示“1”，無熒光表示“0”。這三個雜交序列由間隔序列相互隔開。類似地，為了加密數據，干擾DNA（Interference DNA）被隨機在支持DNA的可用序列上，以模糊原始數據。相應的解密DNA鏈可與干擾DNA鏈上的靶點雜交，并通過鏈置換促進其移除。一旦干擾DNA被置換并清除，原始數據即可被解密。
       基于這一基本原理，DNA分子可以作為加密材料用于各種形式的數據加密。如圖1b中的例子所示，原始數據“CORRECT”被編碼為多色熒光組合點并進行加密。通過噴墨打印數據和干擾DNA，熒光數據點被重新排列形成編碼掩蓋數據“ABCDEFGH”的圖案。讀取該圖案時，只能獲得掩蓋后的數據。當加入錯誤解密DNA時，讀取熒光組合點將產生垃圾數據。唯有正確的解密DNA能準確去除干擾DNA，使真實數據得以被還原。
 

實驗結果
通過噴墨打印和DNA雜交生成的多色熒光數據存儲點陣
    本研究提出了一種基于多色點陣的數據存儲系統，該系統通過噴墨打印技術制作，由標記有不同熒光染料的DNA鏈構建而成。圖2a展示了多DNA打印及雜交測試的設計方案，用于證明多種DNA鏈雜交的準確性。如圖2b所示，可以通過不同波長的激光照射來對多色熒光點進行讀取。圖2c展示了噴墨打印的工藝流程。圖2d展示了DNA微液滴打印與液滴融合的效果，圖2e表明融合液滴數量與液滴半徑立方呈正比關系。圖f展示了多色打印測試中的熒光效果，圖2g展示了圖1b中所提到樣例的實際效果。
 

基于序列的熒光DNA鏈加密
圖3a為基于DNA鏈置換的加密與解密原理示意圖。如圖所示，特定干擾鏈僅能與正確的解密鏈發生鏈置換反應，從而被移除，而數據鏈在解密過程中得以保留。圖3b為 DNA鏈置換解密的熒光點陣結果。圖3c表示了DNA鏈置換解密相對熒光強度結果，以真實數據鏈強度為參考值。該結果表明，只有特定的解密鏈才能夠移除對應干擾鏈，而數據鏈不受影響。

基于組合結構的多色熒光DNA鏈加密
圖4a, b展示了系統中兩種不同的加密結構：并行加密與順序加密。并行加密時，加入解密鏈的順序對解密效果無影響；順序加密時，只有按一定順序加入解密鏈才能成功。圖4c，d分別展示了并行加密與順序加密的實現原理。當加入的兩條熒光干擾鏈相互獨立時，即為并行加密。當干擾鏈相互耦合時，即為順序加密。值得注意的是，在順序加密中，干擾鏈C*沒有與解密鏈結合的靶點。為了將其移除，需要使用一種特殊的解密DNA與支持DNA雜交，驅動干擾鏈C*的鏈置換。而干擾鏈B*含有一個與間隔序列互補的額外序列，從而阻止特殊的解密DNA與支持DNA結合，保護干擾鏈C。

圖4e, f展示了并行與順序解密實驗的微觀結果，圖g，h則表示了實驗的相對熒光強度結果。該結果進一步證實了并行與順序加密的可行性。
 

數據加密驗證
為了驗證鏈置換加密系統的有效性，本研究提出了一種結合了并行與順序加密的加密方法。如圖5a所示，干擾鏈被加入了空白點位、單一紅色點位和單一綠色點位中以加密。圖5b則展示了加密所使用的DNA結構。圖5c中的熒光顯微鏡顯示，隨著解密鏈按順序加入，干擾熒光點被移除，最終只留下數據熒光點。如圖d所示，沒有解密時，熒光陣列產生了被遮蔽的數據。如圖e所示，應用正確的解密鏈后，熒光信號即被解碼為真實數據。
 

總結與展望
本研究介紹了一種基于DNA的數據存儲和加密系統。該系統在通過噴墨打印形成的微陣列上實現了固相DNA雜交和鏈置換，設計了一個由DNA序列和組合結構控制的加密系統。DNA序列具有極高的數據存儲密度，為安全數據存儲提供了顯著的加密深度。多個加密鏈之間的組合結構進一步增強了加密的復雜性和靈活性，拓寬了加密的維度。盡管該系統可以實現復雜的加密機制，但噴墨打印技術能夠快速、經濟地將不同的DNA鏈同時沉積到特定的陣列中。解密過程通過簡單的DNA鏈置換完成，確保了數據檢索的簡便性。

該系統可以通過額外的DNA組合和設計輕松擴展出更具多樣性和靈活性的加密功能。將DNA數據存儲和計算技術與本文提出的基于噴墨打印微陣列的固相反應系統相結合，可以為存儲和加密開辟更多的可能性。

參考文獻
Pei B, Ma J, Ouyang L, et all. High-Security Data Encryption Enabled by DNA Multi-Strand Solid-Phase Hybridization and Displacement in Inkjet-Printed Microarrays[J]. ACS Applied Materials & Interfaces, 2025,17(6): 10179-10190.

網頁鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.4c21723

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